因受到自然含量和价格因素的影响,如何使贵金属纳米晶催化剂的催化活性达到最大值,一直是催化领域的重大科学问题。近年来,一系列催化研究表明:催化剂的活性与其裸露的原子密切相关。当贵金属纳米晶催化剂表面存在大量的台阶原子和未配位原子时,可以提供较多的催化活性位点,更大程度的提高其催化性能。其中,贵金属纳米框架结构由于其独特的开放式结构和高密度的角原子和棱原子,成为目前催化领域的研究热点。但是目前通过传统方法合成得到的空心结构的贵金属纳米晶往往包含两种或者两种以上的金属元素,合成单金属框架结构的金属纳米晶催化剂还存在一定的困难。
近日,西安交大前沿院材料化学研究中心金明尚课题组在合成高活性位点裸露的贵金属纳米框架结构方面取得重要进展。该课题组创新性地通过控制纳米晶不同活性位点(角,棱和面)氧化刻蚀和还原速率成功将固态纳米晶演变为框架结构的纳米晶。以八面体钯纳米晶为例,通过该氧化刻蚀和再还原过程实现纳米晶到框架结构的演变,得到高密度角和棱原子裸露的钯纳米晶。这种具有开放式结构和高密度不饱和配位原子的框架结构纳米晶在催化过程中显示出优异的催化性能。通过甲酸催化反应可以看出,其催化活性是固态八面体钯纳米晶的7.5倍。
该研究成果已发表在化学领域著名期刊《ACS Nano》(影响因子13.334)上,文章标题为“Synthesis of Pd Nanoframes by Excavating Solid Nanocrystals for Enhanced Catalytic Properties”。前沿院为该文章的第一作者及通讯作者单位,论文链接为http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.6b06491。
近年来金明尚课题组在金属纳米材料合成和催化方面发表系列工作:ChemSusChem, 2013, 6, 1883-1887; J. Mater. Chem. A, 2013, 1, 7316-7320; J. Mater. Chem. A, 2014, 2, 902-906; Nanoscale, 2014, 6, 3518-3521; Chem. Sci., 2015, 6, 5197-5203;ACS Nano, 2015, 9, 3307-3313; ACS Nano, 2016, 10, 4559-4564; J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 13033-13039; Nano Lett. 2016, 16, 5669.