氢气一直以来被认为是最具应用前景的未来能源。长期以来,基于甲酸、甲醇和甲醛的产氢体系成为人们研究的热点。但是,这些产氢体系仍然存在着一些问题:(1)安全问题。由于这些化合物属于易燃、易爆和易挥发的产品,在实际使用中存在安全隐患;(2)这些体系在产氢的过程中,必然伴随着CO或CO2的产生。因此气体必须经过后处理后才能使用;(3)腐蚀问题,上述产氢体系时常需要加入强碱来促进产氢,对设备造成一定的腐蚀;(4)目前报道的产氢体系大部分都是基于贵金属催化剂展开的。
基于以上原因,前沿院瞿永泉课题组通过原位形成的Cu/Cu2O催化剂,在无添加剂的条件下,实现了N,N-二甲基甲酰胺(DMF)和水之间的脱氢反应产生高纯氢。DMF具有低毒性、高沸点和不易燃与不宜爆的特点。该体系能够有效避免如上提到的问题。通过同位素实验证明产生的氢气中一个氢原子来源于水,另一个氢原子来源于DMF。同时,该反应体系具有很好的催化稳定性。经过17天的催化产氢反应,催化剂产氢速率没有明显的下降。而且氢气作为唯一的气相产物,避免额外的气体提纯和分离过程。该体系具有很大的应用价值。该体系有望直接与氢燃料电池联用,并为其供应高纯氢气。该体系也可以作为供应高纯氢气的可移动器件与平台。以上研究结果以论文形式于发表在在Angewandte Chemie International Edition (影响因子11.709)上,论文题目为“Additive-free, Robust and High Value-added H2 Production from Dehydrogenation between H2O and DMF Catalyzed by in-situ Formed Cu/Cu2O”。前沿院博士生张赛为本论文第一作者,海燕策略社区论坛前沿院为本文通讯作者单位。
该项研究工作得到了国家自然科学基金(21401148)的支持,特此致谢!
瞿永泉教授课题组目前的研究领域为多尺度材料在催化领域中的应用,包括高温催化、光催化、纳米有机催化与电催化(OER 和HER)。欢迎具有材料、化学、物理以及其他相关院系的学生报考。
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