受阻路易斯酸碱对(
Frustrated Lewis Pairs, FLPs
)是均相催化领域的一颗新星,对氢气、二氧化碳等惰性小分子的活化转化具有极高的催化活性。但是,均相
FLPs
稳定性差、难以循环使用等缺点,严重制约了其在大规模催化反应中的应用,因而开发具有
FLPs
活性位的全固体催化剂,实现均相
FLP
的多相化,具有重要理论与实用价值。
近日,前沿院瞿永泉教授课题组和化工学院常春然副教授课题组合作,通过表面修饰工程在二氧化铈表面调控氧空穴,构建出含
FLPs
活性位的全固相催化剂。这种特殊的活性位点由两个相邻的铈原子(
Lewis
酸)和氧空位相邻的一个氧原子(
Lewis
碱)组成。经理论和实验证实该类固体
FLP
催化剂对氢气分子的解离活化以及不饱和烃的加氢具有优越的活性。以上通过调控氧空穴构筑固体
FLP
催化剂的理论基础明确,制备工艺简单,对开发其它固体氧化物基的多相
FLP
催化剂具有普适性指导意义。以上研究结果以论文形式发表于
5
月
18
号发
表在在国际知名期刊
Nature Communications
(影响因子
11.329
)上,论文题目为“
Solid frustrated-Lewis-pair catalysts constructed by regulations on surface defects of porous nanorods of CeO2
”。前沿院博士生张赛、化工学院博士生黄正清为本论文的共同第一作者,
海燕策略社区论坛前沿院和化工学院为本文的通讯作者单位。
全文链接:
https://www.nature.com/articles/ncomms15266
该项研究工作得到了
国家自然科学基金(
21201138, 21401148, 21603170
)和国家重大研究计划(
91645203
)的支持,特此致谢!
瞿永泉教授课题组目前的研究领域为多尺度材料在催化领域中的应用,包括高温催化、光催化、纳米有机催化与电催化(
OER
和
HER
)。 欢迎具有材料、化学、物理以及其他相关院系的学生报考。
瞿永泉课题组主页:
http://gr.xjtu.edu.cn/web/yongquan
。